Zittau als Kreisstadt des Landkreises Löbau-Zittau liegt im äußersten Südosten der Oberlausitz und Sachsens im Dreiländereck "Deutschland-Polen-Tschechien".

Zittau liegt am Fuße des Zittauer Gebirges in einer Beckenlandschaft. Zwei Übergänge führen über das Zittau Gebirge bei Waltersdorf und bei Lückendorf nach Zittau. Durch das Neißetal besteht ebenfalls ein weiterer natürlicher Zugang. Durch die Stadt fließt der kleine Fluss Mandau, der unweit in die Lausitzer Neiße mündet, welche das Zittauer Stadtgebiet im Osten gegen Polen begrenzt. Im Südwesten befindet sich der Olbersdorfer See.